Ученые ИОХ РАН определили, сколько нужно расчетов, чтобы получить достоверные предсказания с помощью метода молекулярной динамики

Коллектив ученых ИОХ РАН, НИУ ВШЭ и МГУ разработали подход для оценки неопределенности в соотношениях продуктов химических реакций при их моделировании методами молекулярной динамики. Данный подход позволил выявить ошибки в предшествующих исследованиях и повысить надежность как качественных, так и количественных выводов в подобном моделировании в будущем. Результаты опубликованы в Physical Chemistry Letters.

Анализ реакций с использованием метода молекулярной динамики открывает возможности для глубокого понимания процессов, которые не могут быть достаточно точно описаны в рамках теории переходных состояний. К таким случаям относятся амбимодальные реакции, в которых происходит разветвление реакционного пути, приводящее к образованию нескольких продуктов, а также реакции с участием высокоэнергетических и конформационно подвижных интермедиатов.

Путем многократных запусков молекулярной динамики ученые могут предсказывать соотношение продуктов без использования теорий переходных состояний. Однако до сих пор отсутствовала возможность оценки, сколько запусков молекулярной динамики необходимо, чтобы получить корректную оценку поведения реакции. Недавние исследования ученых ИОХ РАН показали, что запуски молекулярной динамики можно рассматривать по аналогии с бросками монетки (или игральной кости, в общем случае), что позволяет провести оценку неопределенности полученного из них результата и определить необходимое количество запусков для достижения требуемой точности.

Интересно, что большинство исследований, проведенных за последние 5 лет, использовали недостаточное количество запусков молекулярной динамики. Оказалось, что в более чем половине из описанных в них реакций погрешность в соотношении продуктов превышает 50%.

Источник:

Sofya P. Tyukina, Julia A. Velmiskina, Artem O. Dmitrienko, Michael G. Medvedev, Binomial Uncertainty in Molecular Dynamics-Based Reactions Analysis. J. Phys. Chem. Lett. 2024, 15, 7, 2105–2110. DOI: 10.1021/acs.jpclett.3c03540