В ИОХ РАН состоялось заседание диссертационного совета
25 ноября на заседании диссертационного совета прошла успешная кандидатская защита.
Картавова Кристина Евгеньевна представила диссертацию на соискание ученой степени кандидата химических наук «Раскрытие циклов циклогексана и декалина на гетерогенных родийсодержащих катализаторах: влияние носителя, модифицирующих добавок и способа приготовления».
Научный руководитель:
● Кустов Александр Леонидович – к.х.н., доцент кафедры Общей химии Химического факультета Федерального государственного автономного образовательного учреждения высшего образования «Московский государственный университет имени М.В. Ломоносова».
В ходе проделанной работы Кристина Картавова получила следующие результаты и выводы:
● Впервые исследовано влияния добавок оксидов SiO2, Y2O3, La2O3, WO3, TiO2 к оксиду ZrO2, выступающего в качестве базового носителя в родийсодержащих катализаторах. Показано, что в реакции раскрытия цикла циклогексана, протекающей при 300 °C, наиболее селективным катализатором по н-гексану (селективность ≈ 77%) является образец Rh/TiO2/ZrO2, тогда как катализатор Rh/La2O3/ZrO2 проявляет наибольшую производительность в реакции раскрытия шестичленного цикла: наибольший выход н-гексана составляет 17%.
● Установлено, что введение WO3 в носитель ZrO2 позволяет повысить селективность образования н-гексана. Среди изученных каталитических систем Rh/хWO3/ZrO2 оптимальное содержание WO3 составляет 1 масс. % W.
● Показано, что добавка CaO к Al2O3, выступающему в качестве носителя катализатора, заметно увеличивает конверсию нафтена, а в ряде случаев повышает и селективность образования н-гексана. Оптимальным количеством вносимого в катализатор CaO является 0,25 масс. %.
● Установлено, что среди изученных в работе катализаторов на основе оксидных церийциркониевых носителей наибольшие значения каталитической активности и селективности в реакции раскрытия шестичленного кольца циклогексана с образованием н-гексана показывает образец Rh/ZrO2: так, при температуре 275°С на нем достигнута селективность по н-гексану 73 % при конверсии циклогексана 15 %. В то же время при проведении реакции при температуре выше 275°С наиболее селективным является образец Rh/CeO2.
● Согласно полученным данным, среди исследованных в работе катализаторов для реакции раскрытия циклогексанового цикла, приготовленных с использованием коммерческих носителей на основе оксидов SiO2 и Al2O3, оптимальным катализатором является образец состава Rh/CaO/MgO/Al2O3, в котором имеются Бренстедовские кислотные центры средней силы. Полученная при этом селективность по н-гексану составила ~74 % при конверсии циклогексана 25 %.
● Проведенные исследования показывают, что среди использованных в работе методов нанесения металлического Rh на оксидный носитель ZrO2 наиболее оптимальным является осаждение на носитель наночастиц Rh из раствора.
● Впервые при исследовании каталитических свойств полученных в работе алюмородиевых катализаторов для реакции раскрытия шестичленных циклов декалина установлено, что оптимальным из изученных прекурсоров родия для получения катализатора является Rh(NO3)3, который позволяет получать селективность по частичному раскрытию С6-циклов декалина на уровне 70% при общей конверсии исходного циклоалкана 72 %.
В ходе заседания диссертационного совета ИОХ РАН Кристине Картавовой присудили ученую степень кандидата химических наук по специальности 1.4.14 – «кинетика и катализ».
